Sant Sebastià, Espanya, 1939.

Villalba es va llicenciar en Belles Arts i va ser acadèmic de la Reial Acadèmia de Belles Arts de Sant Ferran, on va ingressar com a membre en 2002. També va obtenir una beca per a estudiar en la Universitat d'Harvard. A la fi dels cinquanta es va traslladar a París i allí va treballar en el taller de André Lhote on va realitzar nombroses pintures.

Va ser un precursor de l'ús de la fotografia com a pintura, emulsionada, intervinguda i transformada i el seu treball ha estat reconegut per les institucions artístiques més importants. Després de la presentació de la seva obra (presentació dels seus famosos encapsulats roses) en la XXXV Biennal de Venècia, en 1970, va aconseguir el seu gran reconeixement per la seva trajectòria. Ha rebut nombrosos premis com el premi Internacional de Pintura de la XII Biennal de Sao Paulo (1973), Premi Nacional de Pintura, Espanya 1983 o el Premi Nacional de Belles Arts (2003).

Ha exposat en nombrosos museus europeus: Stadt Museum Bochum, Bochun, Alemanya; Frankfurter Künstverein, Frankfurt; Künstlerhaus, Viena; Heidelberg Künstverein, Heidelberg; Louisiana Museum, Humlebaek, Dinarmaca; Sonja Henie-*Niels Onstand Foundation, Hovikooden, Noruega; Palais donis Beaux-*Arts, Brussel·les.

També va realitzar nombroses exposicions individuals i col·lectives: en el Guggenheim i en el MOMA als Estats Units, en el Museu d'Art Modern de París o en l'Institut Valencià d'Art Modern a Espanya entre altres.

Va morir a Madrid en 2018 a causa d'un infart. Els últims anys de la seva vida va haver d'utilitzar un respirador d'oxigen.